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我校化工学院朱君江团队首次揭示NH3跨酸位迁移关键机制

  作者:阳杰      发布时间:2026-03-02       点击量:

近日,武汉纺织大学化学与化工学院朱君江教授团队在NH3选择性催化还原(NH3-SCR)反应机理研究方面取得新进展,该研究系统揭示了Ce基SCR催化剂上NH3在Brønsted酸与Lewis酸之间的动态迁移机制,相关成果以“Brønsted-to-Lewis NH3 migration: An elemental step during selective catalytic reduction of nitric oxide”为题发表于Applied Catalysis B: Environment and Energy(IF 21.1)。武汉纺织大学为论文第一署名单位,团队青年教师阳杰博士为论文第一作者,朱君江教授为论文唯一通讯作者。

在中低温NH3–SCR反应中,Lewis酸位与Brønsted酸位长期被认为共同参与反应,但二者之间是否存在直接的物种转移关系一直缺乏明确证据。围绕这一关键科学问题,研究团队构建了高度分散的Ce/ZrO2催化剂体系,并结合原位DRIFTS、瞬态实验、调制激发红外以及18O2同位素标记等多手段开展系统研究。

瞬态DRIFTS结果表明,反应过程中气相NO主要遵循Eley-Rideal路径,与表面吸附NH3直接反应生成N2。如图所示,L-NH3在NO+O2引入后被迅速消耗,其衰减过程与N2生成峰高度吻合,而B–NH3的变化明显滞后,说明Lewis位NH3是直接反应物种,而Brønsted位NH3主要起间接作用。进一步的NH3-TPD结合氧化还原半循环实验发现,在O2参与下,Ce3+可被重新氧化为Ce4+,并驱动邻近B-NH3向空出的Lewis位点迁移,重新生成活性L-NH3。

研究团队提出了“氧化还原耦合的NH3迁移机制”:Lewis位NH3直接参与脱硝反应,而Brønsted位作为NH3储库,在O2驱动的Ce3+→Ce4+再氧化过程中持续向Lewis位补给活性物种。该认识从动态角度澄清了两类酸位之间的本质联系。该工作为理解Ce基SCR催化剂中酸性位点的协同机制提供了关键证据,也为面向高效中低温脱硝催化剂的精准设计提供了新的理论依据。

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126609

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